材料学院周玉院士团队在钌/富空位碳点催化剂方面取得重要进展

27.09.2021  15:01

哈工大全媒体(材料  文/图)日前,材料学院周玉院士团队李保强教授课题组通过将富含空位的碳点(CDs)与钌(Ru)结合构建了钌/富空位碳点电催化剂(Ru@CDs),并揭示了强电子结合提高电催化析氢活性机制。该成果不但拓宽了CDs的应用范围,而且为设计新型高效析氢电催化剂提供了新思路。相关论文“钌和富空位碳点的强电子耦合协同增强析氢反应”(Strong Electron Coupling of Ru and Vacancy-rich Carbon Dots for Synergistically Enhanced Hydrogen Evolution Reaction)发表在《》(Small)杂志上。论文第一作者为材料学院2019级博士生柳宗琳,我校为论文第一通讯单位,李保强教授为第一通讯作者。

新能源是工业领域和学术领域的研究热点,其中氢能是目前公认的清洁能源。氢气的电解制备依赖于高性能的电催化剂。Ru由于其金属-氢键强度与铂相似且成本低廉(价格仅为铂的5%),被认为是铂(Pt)基电催化剂的理想替代品。但Ru的电催化活性仍有待提高。此外,Ru自身较高的内聚能易造成团聚从而导致其电催化活性下降。具有调节纳米材料的物理化学和电子特性的空位工程为改善电催化剂的催化活性提供了解决方案。然而在单质Ru中难以直接创造空位,因此需要一种合适的基底赋予其丰富空位。CDs因具有丰富的固有空位、快速电子转移、高稳定性和大比表面积等优势,适合与Ru结合设计新型电催化剂。具有丰富的固有空位和官能团的CDs能够通过锚定和配位实现稳定Ru-CDs结构。此外,CDs的限制作用可通过抑制Ru纳米颗粒的团聚提高其稳定性。

为了解决Ru催化剂存在催化活性低和易团聚的问题,周玉院士团队李保强教授课题组提出并实现了将Ru与富含空位的CDs结合构建了Ru@CDs。该材料不但在Ru复合结构中巧妙地引入空位,进而有效降低了Ru纳米颗粒的不稳定性和团聚性,而且显著提高其电催化活性。Ru@CDs表现出优异的催化性能,具有较低的过电位(在1摩尔氢氧化钠中电流密度达到10 mA cm-2时为30 mV)和低塔菲尔斜率(22 mV dec-1)。Ru@CDs的催化活性可与商业Pt/C催化剂和文献报道的Ru基催化剂相媲美甚至更优越。课题组通过实验和理论计算揭示了丰富的空位和Ru@CDs之间的电子相互作用协同降低了中间能垒,因此使Ru@CDs电催化剂的活性最大化。

原文链接: https://doi.org/10.1002/smll.202102496